¿"Falta de simetría de inversión" en cristal?

La presencia o ausencia de simetría de inversión en un medio tiene un impacto directo en los tipos de interacciones no lineales que puede soportar; específicamente,

los medios que tienen simetría de inversión no pueden admitir efectos no lineales de orden uniforme .

La razón de esto es que agregar un armónico par al fundamental producirá una dependencia asimétrica del campo eléctrico, y esto solo es posible si el medio mismo es asimétrico.

Desafortunadamente, la formulación doble negativa del resultado de la simetría te hace hacer un montón de gimnasia mental, por lo que normalmente se expresa en su forma contrapositiva,

la falta de simetría de inversión permite que un medio admita efectos no lineales de orden uniforme,

siempre que no existan otros factores externos que también impidan esos efectos. En términos del resultado que obtienes de las consideraciones de simetría, esta es la declaración más complicada, pero es más útil en la práctica, así es como la gente suele expresarlo.

La "simetría de inversión" es la propiedad de que el material permanece igual cuando cambia la posición$\mathbf r_j$de cada partícula$j$a su 'inverso',$-\mathbf r_j$. Debido a que normalmente podemos mover los materiales, esto equivale a decir que el medio es idéntico a su imagen especular. Esto es cierto, por ejemplo, para un gas (si el$\mathbf r_j$son aleatorios, entonces$-\mathbf r_j$también será aleatorio), o para cristales como redes cúbicas centradas en el cuerpo:

Por otro lado, ciertas redes no tienen esta simetría, como la que se obtiene cuando se desplaza el átomo del centro hacia una de las caras de la celda unitaria cúbica :

Aquí se rompe la simetría, y si inviertes todas las coordenadas con respecto a (digamos) el átomo del medio, ya no recuperas la red original.

Es bastante fácil ver por qué esta asimetría es necesaria para la generación de segundo armónico. Suponga que el segundo armónico tiene un máximo en el$+z$dirección al mismo tiempo que la fundamental, para que sumen constructivamente. Si espera la mitad de un período de la fundamental, su campo eléctrico estará en el$-z$dirección, pero el segundo armónico habrá pasado por un período completo y estará apuntando hacia$+z$, de modo que los dos interfieren destructivamente.

Esto significa que el máximo del campo total es más fuerte en el$+z$dirección que en la$-z$dirección. ¡Esto es bastante notable! En particular, el medio en sí debe ser asimétrico para "saber" en qué dirección deben ir los campos más fuertes. Si el medio tiene simetría de inversión, entonces el$+z$y$-z$las direcciones son equivalentes y una salida asimétrica como esta es imposible.

Considere, por otro lado, un proceso con un orden impar como la generación del tercer armónico. Aquí, un período semiintegral de la fundamental también es un período semiintegral del armónico, lo que significa que se suman en la misma dirección en cada semiciclo y la salida es simétrica.

De hecho, esta regla de selección, la prohibición de los armónicos pares en los medios simétricos de inversión, va hasta el final de la escala armónica, incluidos los fenómenos en los que el campo es lo suficientemente fuerte como para salir del tratamiento perturbador en la respuesta de David . El mejor ejemplo es la generación de armónicos altos , que se obtiene en los chorros de gas cuando el láser impulsor es lo suficientemente intenso como para que el campo eléctrico del láser sea aproximadamente igual a los campos eléctricos internos del átomo. En ese caso, obtienes una respuesta razonable en órdenes armónicos muy altos (el récord es de alrededor de 5000 ( doi )), y obtienes una meseta muy plana en la que la respuesta realmente no cae con el orden armónico:

Tenga en cuenta, en particular, que faltan todos los armónicos pares. Aquí estoy trazando la respuesta de un solo átomo simétrico, lo que significa que incluso las órdenes no pueden aparecer. Entonces, para los medios simétricos de inversión, esta relación se mantiene en toda la escala de enteros pares.

En óptica no lineal, el enfoque típico parece ser: tomar la relación entre la polarización y el campo eléctrico$P=\epsilon_0 \chi E$y comience a agregar términos correccionales basados ​​en la serie de Taylor.

Este fenómeno particular, la segunda generación armónica, solo puede ocurrir a partir de los términos pares de la serie. La inversión espacial ocurre al hacer el reemplazo.$\textbf{r} \rightarrow -\textbf{r}$, lo que implica$P\rightarrow-P$y$E\rightarrow -E$(ya que son vectores). Si la inversión espacial es simétrica (también conocida como la relación entre$P$y$E$no cambia después de la inversión), entonces esto implica que los términos pares deben ser 0,$\chi^{(even)}=0$.

A mi entender, no hay un significado profundo al respecto. La simetría de inversión es solo una forma de jerga de decir que los términos pares son 0. Editar: leyendo las otras respuestas, hay algún significado detrás de esto. La simetría de inversión se basa en si la estructura cristalina es simétrica bajo inversión.

Fuente: La óptica no lineal no es realmente mi área. Encontré la respuesta en la página 21 del libro Extreme Nonlinear Optics: An Introduction, en Google Books.

Hice esta pequeña animación para wikipedia hace unos meses, en parte para aclarar este tema...

Un electrón (púrpura) está siendo empujado de lado a lado por una fuerza de oscilación sinusoidal, es decir, el campo eléctrico de la luz. Pero debido a que el electrón se encuentra en un entorno de energía potencial anarmónico (curva negra), el movimiento del electrón no es sinusoidal. Las tres flechas muestran la serie de Fourier del movimiento: la flecha azul corresponde a la susceptibilidad ordinaria (lineal), la flecha verde corresponde a la generación del segundo armónico y la flecha roja corresponde a la rectificación óptica.

Como está preguntando sobre la generación del segundo armónico, concentrémonos en la flecha verde.

En un cristal simétrico por inversión, hay dos posibilidades para cada electrón.

(A) Muchos de los electrones están en un entorno local de inversión simétrica. Así que imagina que la curva negra para este electrón es simétrica, igual a la izquierda que a la derecha, en lugar de estar torcida como la que dibujé aquí. Si lo piensas bien, no puede haber una flecha verde en ese caso. Trate de visualizar por qué. Se garantiza que la flecha verde causará un movimiento asimétrico torcido.

(B) El resto de los electrones están emparejados, donde un electrón tiene una curva inclinada hacia la izquierda y su hermano tiene una curva inclinada hacia la derecha. Las flechas verdes de esos dos electrones serían opuestas en todo momento. Entonces, la radiación de segundo armónico de uno de estos electrones cancelaría exactamente la radiación de segundo armónico de su hermano.

Por cierto, el mismo argumento se aplica a la rectificación óptica (las flechas rojas). No sucede en un cristal simétrico de inversión. Y lo mismo para la generación de cuarto armónico, sexto armónico, etc.

Es necesario romper la simetría de inversión para obtener efectos ópticos no lineales de orden uniforme . El fenómeno prototipo es la generación de segundo armónico , en la que se induce una polarización en el medio al doble de la frecuencia de la radiación excitante. La polarización que oscila al doble de la frecuencia original genera radiación a esa frecuencia (el segundo armónico).

Si el medio tiene simetría de inversión, entonces la respuesta del medio es la misma independientemente de la orientación. El grado de polarización en la dirección "positiva" es el mismo que en la "negativa". La respuesta de polarización cruza cero simétricamente, justo en el medio de la excursión. Las excursiones de la polarización son las mismas en las direcciones positiva y negativa. Los componentes de Fourier de la perturbación solo pueden tener contribuciones de orden impar. La generación de armónicos de orden más bajo en tales sistemas es la generación de tercer armónico .

Cuando el medio carece de simetría de inversión, las excursiones en dirección positiva difieren de las de dirección negativa. La respuesta no es simétrica: los cruces por cero no están colocados simétricamente y las excursiones a ambos lados de un cruce por cero no son las mismas. Esto da como resultado contribuciones de orden uniforme a los componentes de Fourier.

Una imagen vale más que mil palabras aquí. Aquí hay uno de Wikipedia , pero debo admitir que no es fácil de entender. Hay una gran imagen en alguna parte... Yo mismo la he vuelto a dibujar muchas veces. Si encuentro un enlace, actualizaré la respuesta.

actualizar

Mire aquí Es una mejora, pero hay una mejor por ahí en alguna parte. Lo que hay que tener en cuenta en este artículo es que la respuesta asimétrica es la suma de los componentes del segundo armónico, fundamental y CC.