¿Cómo se observan las vibraciones cuánticas "silenciosas"?

En la teoría de las vibraciones cuánticas (también conocidas como fonones) es útil dividir los modos normales de vibración de un cristal en función de su representación dentro del grupo de simetría del cristal. Las representaciones significan cómo se transformará el fonón bajo operaciones de simetría como reflexión, rotación, inversión, etc. Por ejemplo, un fonón en particular podría tener el A 1 tu representación en un grupo cristalino cúbico O h , y el subíndice tu le diría que el fonón es antisimétrico bajo inversión.

Según la representación, generalmente se pueden asignar representaciones de fonones como activos infrarrojos o Raman según su simetría. En pocas palabras, el primero requiere algo que sea antisimétrico bajo inversión, mientras que el segundo requiere simetría de inversión. Esta asignación es útil en experimentos reales que usan absorción infrarroja o dispersión Raman para predecir qué fonones deberían ser visibles.

Sin embargo, no todas las representaciones pueden clasificarse como activas en infrarrojo o Raman. En cristales sin simetría de inversión, algunas representaciones son activas tanto en el infrarrojo como en Raman, mientras que otras no lo son y se clasifican como modos silenciosos (consulte el Capítulo 8.8 de la teoría de grupos de Dresselhaus, página 160).

Mi pregunta es la siguiente: ¿hay una forma general de usar la luz para observar fonones silenciosos ? Si no existe tal método que utilice la luz, ¿cómo se pueden observar estos modos silenciosos?

Quiero enfatizar la palabra "general" en mi pregunta, ya que podría ser posible observar algunos modos silenciosos en casos especiales. Lo que me interesa es un método sistemático para observar rutinariamente todos estos llamados modos silenciosos.

Ashcroft y Mermin tienen un capítulo sobre la medición de las relaciones de dispersión de fonones. Las partículas incidentes incluyen neutrones, rayos X y mediciones ópticas Raman y Brillouan.
Sí, ciertamente lo hacen, pero no discuten el tema de los modos silenciosos allí. Aunque es cierto que lejos del centro de la zona, los fonones no forman representaciones irreductibles del grupo de simetría cristalina y ya no son "silenciosos". Sin embargo, en el centro de la zona, técnicas como rayos X y neutrones solo ven modos activos infrarrojos ya que mi i k X ≈ i k X Para pequeños k . Aunque, en los centros de zona de orden superior, supongo que puedes evitar esto... No obstante, estoy más interesado en los métodos ópticos.
Como @Mr.Eight señala a continuación, Hyper Raman sería una forma de hacerlo entonces.
... por eso ya acepté su respuesta

Respuestas (2)

Una de las técnicas que le permite probar los modos silenciosos es la dispersión Hyper-Raman. Este método es bastante similar al Raman habitual, pero implica un proceso de tres fotones: dos fotones con energía ω i están excitando el sistema, y ​​un fotón con energía 2 ω i ± ω pag h o norte o norte se emite. Es inherentemente no lineal e involucra un término cuadrático en la expansión de la polarización inducida del cristal. Para una descripción detallada del experimento/teoría, consulte [DISPERSIÓN HIPER-RAMAN POR EXCITACIONES VIBRACIONALES EN CRISTALES, VIDRIOS Y LÍQUIDOS por VN DENISOV, BN MAVRIN y YB. PODOBEDOV en INFORMES DE FÍSICA (1987)].

Sin embargo, si tiene suerte, podría intentar observar solo la dispersión Raman de segundo orden al doble de la energía esperada. A tu modo, ya que (por ejemplo, para el grupo de puntos mmm) A tu ⊗ A tu = A gramo

¡Muy interesante! ¿Es Hyper Raman capaz de observar cualquier fonón silencioso? ¿O hay alguna "trampa" para lo que puede hacer? ¡Alguna explicación del proceso Hyper-Raman sería muy útil!
@KFGauss, sí, no veo ninguna razón por la que algunos fonones silenciosos deban estar inactivos en el HRS (excepto en el caso en que el elemento tensor HRS correspondiente sea débil o cuando uno de los modos silenciosos sea acústico [aunque no estoy seguro de si es posible]) . La "captura" es el verdadero experimento ya que el HRS es extremadamente débil. Además, dado que muchos modos están activos simultáneamente, puede ser bastante difícil asignar la simetría a un fonón en particular sin ningún conocimiento a priori en cualquier sistema más o menos complejo (celda grande, etc.).
Esto es muy útil y exactamente lo que estaba buscando, gracias Sr. Ocho
@KFGauss, un placer.

La referencia que Mr.Eight recomendó (¡gracias!) brinda un análisis detallado de las reglas de selección para HRS; por ejemplo: "En HRS de sistemas centrosimétricos solo los modos impares (la simetría "u") pueden estar activos. Dado que en los espectros RS de estos sistemas los modos pares solo están activos, la regla de exclusión mutua se cumple en RS y HRS espectros de sistemas centrosimétricos".

Por lo tanto, uno no debe suponer automáticamente que todos los modos estarán activos en la dispersión hiper-Raman.

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