¿Por qué GW-DFT proporciona bandas prohibidas más altas en semiconductores?

Por lo general, la Teoría funcional de densidad GW (DFT) proporciona brechas de banda más grandes en semiconductores en comparación con los métodos LDA y GGA. Esto parece estar relacionado con el potencial filtrado en GW, pero no me queda claro cómo.

Obtener brechas de banda de semiconductores precisas (es decir, que coincidan con la realidad) en cualquier tipo de DFT parece ser difícil. Diferentes enfoques producen mejores resultados para diferentes materiales (grupo IV vs III-V vs II-IV). La verdadera comprensión puede requerir el uso de todos los diversos potenciales y ver cómo cambian las diferentes bandas.
Mi pregunta es más acerca de que la brecha de banda es mayor en el caso de GW en comparación con LDA y GGA. Igualar los valores experimentales no es nuestra preocupación aquí.
Eso requiere profundizar más en los matices de los métodos que yo. Lo siento, ¡has llegado a mi límite!
Considere deletrear las siglas.

Respuestas (3)

La DFT estándar (LDA y GGA) no pudo capturar adecuadamente la correlación de intercambio de un sistema cuántico que se está investigando, carece de interacción/propiedad cuántica, lo que da como resultado brechas más pequeñas (resultado inexacto en otras palabras).

Se debe realizar un método mejor que proporcione brechas más grandes (resultados muy precisos/más cerca de los experimentos). Es por eso que realizamos la aproximación GW.

La aproximación GW brinda una imagen más precisa de las brechas de banda (más grandes que LDA y GGA) en gran parte debido a la naturaleza de su solución. Por lo general, los materiales de banda prohibida requieren resolver la ecuación diferencial no heterogénea (ecuación de Schrödinger dependiente del tiempo). GW maneja esto adecuadamente empleando el método de función de Green. Resolviendo esto podemos obtener:

  1. Ecuación de Dyson
  2. correcciones de vértices
  3. función de polarización, y la
  4. potencial apantallado dinámicamente.

Nada de esto está implementado por el DFT estándar (LDA y GGA). No podríamos atribuir la precisión de GW a una determinada variable o término, sino al MÉTODO.

NOTA:

  1. Puede consultar las referencias a continuación con respecto a las ecuaciones relevantes.

  2. La interacción/propiedad cuántica dentro de la correlación de intercambio puede implicar interacción electrón-electrón, apantallamiento/blindaje de electrones, repulsión electrón-electrón, interacción electrón-espín, desacoplamiento, etc.

https://en.wikipedia.org/wiki/GW_approximation

www.tddft.org/bmg/files/seminarios/127407.pdf

benasque.org/2012tddft/talks_contr/049_12benasque_gw.pdf

https://en.wikipedia.org/wiki/Density_funcional_teoría

La pregunta es más sobre por qué GW predice brechas más grandes, no qué es GW. Esto podría estar relacionado con el potencial filtrado en GW.
La razón por la que es más grande es porque GW es más preciso que DFT, y su precisión radica en lo que GW es no solo en el potencial filtrado, es el método ENTERO de GW lo que hace que produzca una brecha más grande. De todos modos, en principio, GW NO solo produce espacios más grandes sino también espacios más pequeños (depende del sistema y los puntos de precisión), sucedió que LDA y GGA casi siempre producen espacios más pequeños e inexactos que GW produce espacios más grandes más precisos.
Además, las brechas de banda se pueden resolver con mayor precisión (lo que da como resultado brechas más grandes) con el método de función de Green: GW hace eso. LDA & GGA no emplea ese método, a su vez, produce espacios más pequeños e inexactos.

Esto probablemente esté relacionado con el hecho de que en el método GW el potencial es un potencial filtrado efectivo, mientras que en los otros métodos no hay filtrado.

De hecho, el potencial de detección juega un papel importante en este cálculo. En relación con los estudios experimentales, GGA y LDA tienden a producir subestimaciones significativas de las energías de banda prohibida . Esta subestimación se puede atribuir a la inherente falta de discontinuidad derivada de la carga en estas aproximaciones, como se analiza en " Los efectos del dopaje con cobre en la actividad fotocatalítica en (101) planos de anatasa TiO2: un estudio teórico ".

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