Derivación de la dependencia del índice de refracción de la interacción luz-materia hamiltoniana

Question

Derivación de la dependencia del índice de refracción de la interacción luz-materia hamiltoniana

hans wurst

Traté de derivar una relación de la interacción luz-materia hamiltoniana en el vacío y un medio que se caracteriza por un índice de refracción real lineal, pero no estoy seguro de si lo siguiente es correcto o si este enfoque es válido en absoluto. Mi resultado se da en una ecuación encuadrada en la parte inferior, pero pensé que era sensato mostrar mi enfoque en lugar de simplemente preguntar si el resultado es correcto.

La densidad de energía promediada en el tiempo (durante 1 período) $u$ de una onda electromagnética en un medio homogéneo caracterizada por su permitividad $\varepsilon=\varepsilon_r\varepsilon_0$ es

tu = \frac{1}{2} ε | {mi}_{0} |^{2}

$u = \frac{1}{2}\varepsilon |E_0|^2$ donde se supuso que el campo eléctrico era

\vec{E} (r, t) = E_{0} \cos (\vec{k} \cdot \vec{r} - ω t) \hat{e}

$\vec E(r,t)=E_0\cos(\vec k\cdot \vec r-\omega t)\hat e$ .

Deje que la amplitud del campo eléctrico se conecte al vector potencial a través de

\vec{mi} (r, t) = - \frac{\partial}{\partial t} \vec{A} (r, t)

$\vec E(r,t) = -\frac{\partial }{\partial t} \vec A(r,t)$ Suponiendo para el vector potencial la forma

\vec{A} (r, t) = - A_{0} \sin (k r - ω t) \hat{e}

$\vec A(r,t) = -A_0\sin(kr-\omega t)\hat e$ , obtenemos para las amplitudes la relación

E_{0} = ω A_{0} .

$E_0 = \omega A_0.$ Insertando esto en la expresión para los rendimientos de densidad de energía

tu = \frac{1}{2} ε ω^{2} | A_{0} |^{2}

$u=\frac{1}{2}\varepsilon\omega ^2|A_0|^2$ Ahora conectamos esta ecuación con una expresión para la densidad de energía basada en

N

$N$ fotones cuantificados en volumen

V

$V$ ,

tu = norte \frac{ℏ ω}{V} = \frac{1}{2} ε ω^{2} | A_{0} |^{2}

$u = N\frac{\hbar \omega}{V} =\frac{1}{2}\varepsilon\omega ^2|A_0|^2$ y reorganizar para

A_{0}

$A_0$ ,

A_{0} = \sqrt{\frac{2 norte ℏ}{V ω ε}}

$A_0 = \sqrt \frac{2N\hbar }{V\omega \varepsilon}$

Ahora quiero establecer una dependencia en el índice de refracción. Tenemos

{norte}^{2} = ε_{r} m_{r}

$n^2 = \varepsilon_r\mu_r$ . Asumimos que

μ_{r} \approx 1

$\mu_r \approx 1$ tal que

{norte}^{2} \approx ε_{r}

$n^2\approx \varepsilon_r$

Insertando esto en la ecuación a través de $\varepsilon = \varepsilon_r \varepsilon_0$ para los rendimientos de amplitud potencial del vector,

A_{0} = \sqrt{\frac{2 norte ℏ}{V ω ε_{0}}} \cdot \frac{1}{norte}

$A_0 = \sqrt \frac{2N\hbar }{V\omega \varepsilon_0} \cdot \frac{1}{n}$

¿Puedo concluir de esto las siguientes ecuaciones para la interacción luz-materia hamiltoniana?

\begin{aligned} {\hat{V}}_{metro mi d i tu metro} \propto \frac{mi}{metro} \hat{pag} \cdot A_{metro mi d i tu metro} & = \frac{mi}{metro} \hat{pag} \cdot A_{v a C} \frac{1}{norte} \\ \approx - \hat{m} \cdot {mi}_{metro mi d i tu metro} & = - \frac{1}{norte} \hat{m} \cdot {mi}_{v a C} \end{aligned}

$\boxed{\begin{aligned} \hat V_{medium} \propto \frac{e}{m} \hat p\cdot A_{medium} &= \frac{e}{m} \hat p\cdot A_{vac} \frac{1}{n}\\ \approx -\hat \mu \cdot E_{medium} &= - \frac{1}{n} \hat \mu \cdot E_{vac} \end{aligned}}$

donde la segunda línea es la interacción luz-materia hamiltoniana dentro de aproximaciones comunes típicamente usadas cuando se describe la interacción de moléculas con ondas electromagnéticas.

Esta es una pregunta de seguimiento a esto .

roger vadim

Puede consultar los tratamientos de la fórmula de Kubo, especialmente en textos de varios cuerpos. También puede ser útil el libro de Balslev & Stahl.

Respuestas (1)

Derivación de la dependencia del índice de refracción de la interacción luz-materia hamiltoniana

Puede consultar los tratamientos de la fórmula de Kubo, especialmente en textos de varios cuerpos. También puede ser útil el libro de Balslev & Stahl.

hans wurst · Answer 1

La derivación es válida pero pierde un aspecto muy importante. El campo eléctrico en la molécula/sistema que interactúa es diferente del campo macroscópico en el medio isotrópico caracterizado por $n$ . Una forma de modelar esto es el llamado factor de cavidad. Este factor establece una proporcionalidad entre el campo macroscópico y el campo local responsable de la transición. La relación en un medio isotrópico es

{\vec{mi}}^{yo o C} = F {\vec{mi}}^{metro a C r}

$\vec E^{loc} = f \vec E^{macr}$ El factor de cavidad es en sí mismo una función del índice de refracción. Hay muchos modelos para la forma funcional exacta. En el caso de una molécula en solución que gira libremente, se puede utilizar el llamado modelo de cavidad esférica vacía, que define

F (norte) = \frac{3 {norte}^{2}}{2 {norte}^{2} + 1}

$f(n)=\frac{3n^2}{2n^2 +1}$

Asumiendo la regla de oro de Fermi para calcular una tasa de transición, uno típicamente tiene términos de la forma

Γ \propto ⟨ | m \cdot {mi}^{yo o C a yo} |^{2} ⟩

$\Gamma \propto \langle |\mu\cdot E^{local}|^2\rangle$ Aquí necesitamos reemplazar el campo local por el campo macroscópico que produce

Γ \propto F (norte)^{2} ⟨ | m \cdot {mi}^{metro a C r} |^{2} ⟩

$\Gamma \propto f(n)^2\langle |\mu\cdot E^{macr}|^2\rangle$ además de cualquier otro factor de

n

$n$ debido a la dependencia del campo como se deriva en la pregunta.

Las cosas son más complicadas si el medio no es isotrópico y si la molécula que realiza la transición interactúa con el soluto (por ejemplo, enlaces de hidrógeno) de tal manera que se favorecen ciertas orientaciones. En este caso el modelo de Cavidad Esférica Vacía ya no es la mejor elección.

Aquí se ofrece una excelente descripción general del tema,

Toptygin, D. Efectos del índice de refracción del solvente y su dispersión en la tasa de decaimiento radiativo y el coeficiente de extinción de un soluto fluorescente. Revista de fluorescencia 13, 201–219 (2003)

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hans wurst

roger vadim

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hans wurst

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