Cálculo de probabilidades de microestados basado en la distribución de Boltzmann para sistemas químicos: ¿es riguroso?

Un enfoque para predecir la estructura plegada de un polímero (ADN, ARN, proteína) es calcular la probabilidad de que cualquier parte particular del polímero X i está "emparejado" con otra parte del polímero X j , por molécula de polímero en una solución en equilibrio. Esta probabilidad de emparejamiento a menudo se calcula enumerando todas las conformaciones donde X i está emparejado con X j , sumando la energía libre de todas esas conformaciones y luego evaluando una distribución de Boltzmann.

Más precisamente, para calcular la probabilidad de que un polímero adopte una conformación particular s , por molécula de polímero en solución en equilibrio, se calcula:

PAG ( s ) = Exp ( GRAMO s / R T ) / Z

dónde GRAMO s es la energía libre de conformación s y Z es la función de partición, también conocida como factor de normalización, necesaria para que PAG es una distribución de probabilidad.

La pregunta: ¿Es esta una forma rigurosa de calcular PAG ( s ) ?

La razón por la que dudo de la rigurosidad del cálculo anterior es que puedo obtener resultados muy diferentes para PAG ( s ) haciendo suposiciones muy ligeramente diferentes sobre el polímero en cuestión.


por que creo PAG ( s ) está mal definido:

Primero, tomemos un polímero muy simple con solo dos componentes y dos estados: SIN EMPAREJAR y EMPAREJAR. Digamos que el potencial químico de UNPARIRED es 1 kcal mol 1 y el potencial químico de PAIRED es 1 kcal mol 1 . Entonces PAG ( SIN EMPAREJAR ) es 1 / 2 , lo que parece muy razonable.

Pero, digamos que agregamos un poco más de complejidad a nuestro modelo para el polímero y dividimos PAIRED en 5 estados, que son versiones ligeramente diferentes de PAIRED (pero, de hecho, son diferentes). Estos nuevos estados, EMPAREJADOS i para i = 1 , 2 , . . . 5 todavía tiene potencial químico 1 kcal mol 1 , y UNPARIRED todavía tiene potencial químico 1 . Ahora, PAG ( SIN EMPAREJAR ) es 1 / 6 .

Ambos modelos describen con precisión el polímero, sin embargo, el último es un poco más preciso. Sin embargo, parece que PAG ( s ) es sensible a tales cambios en el modelo. ¿En qué medida, entonces, es PAG ( s ) ¿riguroso?

Respuestas (2)

PAG ( s ) es riguroso. Cambiaste el modelo para obtener resultados diferentes. En el primer caso tienes dos estados que tienen la misma energía. El resultado, como observas, es que la probabilidad de encontrar el sistema en un estado dado es 1/2. En el segundo modelo tienes seis estados con la misma energía. Nuevamente, el resultado, como observa, es que la probabilidad de encontrar el sistema en un estado dado ahora es 1/6.

Diferentes modelos, diferentes resultados.

Bueno, sí, pero tengo curiosidad sobre qué es exactamente diferente entre los dos modelos. Uno debería ser aproximadamente del mismo modelo que el otro, ¿no? Solo he cambiado la forma en que se representan los estados, pero siguen representando lo mismo.

(Hice algunas de mis propias investigaciones y se me ocurrieron algunos comentarios :)

Resulta que mi confusión fue entre la energía del polímero (energía interna total) y la energía libre de Gibb (energía libre termodinámica). Si divide el estado EMPAREJADO en 5 subestados más pequeños, cada uno puede tener la misma energía interna (porque son muy similares), pero estos estados tienen un valor diferente de la energía libre de Gibb. Debido a que el estado PAIRED se dividió en 5 estados, cada uno de estos estados contribuirá con una fracción del "trabajo útil" que puede realizar la solución llena de polímero (energía libre), y la suma del "trabajo útil" realizado por los 5 nuevos estados es igual al "trabajo útil" que podría realizar el estado PAIRED original, es decir, los 5 nuevos estados deben dividir el 1 kcal mol 1 La energía libre de Gibb contribuida por el estado PAREADO original.

Rehaciendo mi análisis:

Con PAIRED y UNPAIRED, cada uno en 1 kcal mol 1 , PAIRED y UNPAIRED ocurren con probabilidad 1/2.

con EMPAREJADO i para i = 1 , 2 , . . . 5 , suponiendo que la energía de PAIRED i es lo mismo que el de PAIRED, el PAIRED i dividirá la energía libre de Gibb de 1 kcal mol 1 , por lo que SIN EMPAREJAR sigue ocurriendo con una probabilidad de 1/2, y EMPAREJADO i ocurrirá con alguna probabilidad menor a 1/2, dependiendo de cómo 1 kcal mol 1 la energía libre se distribuye entre los 5 nuevos estados.